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二硒化钼二维原子晶体的等电子掺杂

掺杂和缺陷在很大程度上决定了传统的半导体材料的器件性能。与传统半导体类似,为了实现二维过渡金属硫族化合物(TMDCs)材料在电子、光电以及光子器件等领域的应用,需要对这一材料进行可控掺杂和缺陷调制,从而调控二维材料的能带结构,载流子的类型和浓度,进而实现材料的多功能化与器件集成。与传统半导体材料相比,二维材料只有一层或几层原子厚度,从而只有一维线缺陷和零维的点缺陷,并且这些缺陷严重的影响二维材料的光电性能。通常用化学气相沉积方法合成的二维材料都有不同浓度的本征结构缺陷。如何通过控制二维材料缺陷的类型和浓度从而调控其性能来实现其在光电子器件和能源领域的应用是二维材料研究领域的一个重要挑战。
    近期,美国橡树岭国家实验室纳米中心肖恺研究员领导的团队通过等电子金属掺杂的方法,不但可以实现对二维材料的能带结构以及载流子的类型和浓度的调控,还可以减少点缺陷的浓度,从而提高材料的质量和性能。与掺杂富电子或者缺电子元素不同,等电子元素和基体元素通常具有相似的电子结构和性能,所以掺杂这类原子进入晶格会减少晶格不匹配造成的位错和其它缺陷的引入,但是由于电负性的不同,也可能会引起晶格中电势不同从而来调制载流子的浓度。肖恺团队在化学气相沉积生长的过程中实现等电子元素钨(W)置换MoSe2晶格中的部分钼(Mo)原子,从而形成WxMo1-xSe2二维合金材料。他们利用高角度环形暗场扫描透射电镜(ADF-STEM)直接观察到了二维晶格中的Se空位缺陷和置换的W原子并且精确测量其浓度。他们发现通过W置换掺杂,Se空位缺陷的浓度可以减少至原来的50%左右, 从而使单层WxMo1-xSe2的发光强度较之MoSe2提高了10倍之多。另外,理论计算证明等电子元素W掺杂可以减少深能级缺陷态在单层MoSe2的形成。这项工作给我们提供了一个新的思路和方法来调控二维材料中的缺陷,从而提高材料的质量和性能来实现这类材料在未来光电子器件和能源领域的应用。

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